В аниме "Союз Серокрылых" молодая девушка Рекка просыпается в незнакомом месте, окружённом высокими стенами, среди других девочек с пепельными крыльями. Она становится частью таинственного сообщества, известного как Союз Серокрылых, которое охраняет город Гури. Рекка пытается понять, что привело её сюда и кто такие эти существа с ангельскими чертами.
Со временем она узнаёт, что каждый член союза имеет свои тайны и загадки прошлого. В городе царит мирная атмосфера, но под этой безмятежностью скрываются неведомые правила и ограничения. Серокрылые живут в доме под названием "Долгий Дом" и занимаются повседневными делами, такими как шитьё одежды для новоприбывших.
Рекка постепенно привыкает к новой жизни, но вопросы о своей прошлой жизни и причинах появления здесь не покидают её. Она знакомится с другими Серокрылыми: Раку, которая является лидером группы и обладает особым статусом, а также Рэнге и Комаги, каждая из которых имеет свои уникальные черты характера.
Сюжет развивается через взаимоотношения между персонажами и их попытки разгадать тайны своего существования в Гури. Союз Серокрылых представляет собой мир, где каждый ищет своё место и смысла в новом мире с необычными правилами и ограничениями свободы. Аниме затрагивает темы самоидентификации, поиска смысла жизни и внутренних конфликтов персонажей.